近日,以盐城工学院硕士研究生夏许超同学以第一作者,我室解明华及杨秀丽教授为通讯作者,盐城工学院为唯一通讯单位,在化工领域TOP期刊《Chemical Engineering Journal》发表题为“Versatile MOF-based nanofibrous heterostructures for engineering the CO2 photoreduction activity and selectivity: from CO to C2H5OH”的研究成果。《Chemical Engineering Journal》是工程技术与化学化工领域最有影响力的三大顶级刊物之一,其主要目的是及时快速地报道工程领域化学反应工程、环境化学工程及材料合成应用等方面重要的科学研究成果和创新技术,中科院一区,影响因子为15.1(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152096)。
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图1 论文设计策略示意图
发展CO2的绿色再生新技术是实现双碳目标的重要保障。光催化CO2还原能够利用绿色可再生的太阳能,将CO2转化为CO、C2H5OH等高附加值能源燃料,是解决CO2过量排放污染及全球能源危机的双赢选择。CO2还原可能历经复杂的多电子中间态,其产物种类繁多难以控制,如何调控催化选择性是实现光催化CO2技术应用转化面临的巨大科学挑战。
本论文报道了一种基于MOFs的共价界面异质结修饰技术,以静电纺丝TiO2纤维为基底,分别通过Cu预包埋、Layer-by-Layer可控生长及Cu NPs沉积等修饰,构建产物选择性可控的新型光催化材料,实现了CO2的高效光催化还原,并能够实现产物在CO及C2H5OH之间的精准调控。研究表明,其CO产率可达43 μmol g-1 h-1,选择性98.3%;C2H5OH的产率最高可达20.31,并具有94.2%的C2产物选择性。分别通过13C同位素标记实验、飞秒激光瞬态吸收光、原位红外及理论模拟计算对催化机理进行了系统深入研究,结果表明了共价键合界面在提升并调控MOFs复合光催化材料性能中的独特优势。该研究成果提供了一种可拓展的普适型催化剂调控方法,为光催化CO2技术的发展及未来实际应用提供借鉴思路。
该研究成果该成果获得了国家自然科学基金(22171239, 21775136, 21771158 ,52150410423),江苏省自然科学基金(BK20221406)及江苏省重点研发社会发展(BE2022772)等项目的支持。
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